L'Angelica possiede e tutela circa 200.000 volumi di cui più di 100.000, editi dal XV al XIX secolo, costituiscono il fondo antico della biblioteca. I settori più ricchi, che vengono ancora oggi incrementati in base ad acquisti e donazioni, comprendono opere sul pensiero di Sant'Agostino e sull'attività dell'Ordine agostiniano, la storia della Riforma e Controriforma, raccolte su Dante, Petrarca e Boccaccio, testi di letteratura italiana e sul teatro dal XV al XVIII secolo, edizioni rare (bodoniane, elzeviriane), opere su Roma, periodici italiani e stranieri dei secoli XVII-XVIII.
La Biblioteca possiede inoltre circa 600 pubblicazioni periodiche, italiane e straniere, relative alle medesime discipline.
